BD半岛·体育随着人工智能、物联网和大数据等新信息技术的快速发展与普及,全球数据量呈现爆发式的增长,而市场主流存储器产品因存在物理极限、存储鸿沟和功耗高的问题,无法满足未来海量数据处理的要求。因此,发展大容量、高密度、低功耗、高读写速度的新型非易失性存储器正成为世界科技前沿的迫切需求。
铁电存储器是一种采用铁电材料的双稳态极化来存储信息的新型非易失性存储器,因具有极优异的抗辐照性能和长久的数据保存能力半岛官网,是未来最具竞争力的非易失性信息存储器之一,备受国内外高度关注。然而,传统钙钛矿结构铁电材料(如锆钛酸铅等)由于受到尺寸效应的限制难以在纳米级厚度下保持铁电性,并且铅等重金属离子的存在使得其难以与CMOS工艺兼容,阻碍了钙钛矿型铁电器件的大规模应用。作为集成电路生产线上常用的高k材料氧化铪(HfO2)铁电性的发现为后摩尔时代新型存储器产业化提供了可能。HfO2基铁电材料具有薄膜越薄铁电性越强的反常尺度效应以及亚纳秒级超快畴翻转速度等无与伦比优异性能,从而有望引领存储器同时突破物理极限、存储鸿沟和集成电路工艺兼容性问题。
然而,第一性原理计算和超高分辨率TEM实验观察均发现HfO2铁电正交相中存在特殊的“隔离带”结构[1](如图1所示),即极性层被隔离带交替地隔开,且隔离带隔绝了相邻晶胞中的偶极相互作用,其电偶极子可在单个晶胞内稳定并可独立翻转,畴壁厚度几乎为零。为了设计铁电存储器还必须建立原子尺度“隔离带”与宏观电学性能之间的关联,如何通过介观理论建立这种宏观和微观之间的关系是个巨大的难题。
近日,西安电子科技大学周益春教授团队,通过相场模拟可视化了外延Hf0.5Zr0.5O2(HZO)薄膜中时间分辨的纳米尺度铁电畴翻转动力学过程,表明了无尺度的畴独立翻转特性(横向尺寸 1 nm的不可约极性畴仍能稳定)和尖锐的畴壁,这起源于相邻畴之间弱的相互作用,这种相互作用能通过梯度能系数来量化,这揭示了隔离带在铁电畴动力学中的介观机制。同时,阐明了180°极化翻转机制半岛官网,它是以新畴的形核为主导,且具有高的形核密度,这与形核受限翻转模型一致。该研究不仅提供了隔离带在畴动力学中的介观机制,而且将进一步推动铁电畴态的精细调控以设计高密度、快速HfO2基薄膜铁电存储器的研发。
研究成果以“揭示Hf0.5Zr0.5O2薄膜中隔离带在铁电畴翻转动力学中的作用”(Revealing the Role of Spacer Layer in Domain Dynamics of Hf0.5Zr0.5O2 Thin Films for Ferroelectrics)为题最近在线发表在材料领域著名学术期刊Advanced Functional Materials。先进材料与纳米科技学院副教授彭仁赐、与博士生文树斌为论文共同第一作者,廖敏教授与周益春教授为共同通讯作者半岛官网,其他重要贡献者包括深圳大数据研究院研究科学家程晓行博士、美国宾夕法尼亚州立大学陈龙庆教授。研究工作受到国家自然科学基金委和陕西省自然基金等支持。
为了从介观尺度揭示微观“隔离带”结构的作用,本文构建了HZO铁电薄膜顺电四方相(T)-铁电正交相(O)的相场模型。图2展示了极化的温度依赖特性以及相应的畴结构。图2(b)中极化在居里温度处突变为零,表明T-O相变为一阶相变,这与实验相符,表明了模型的可靠性。此外。图2(d)表明,室温下HZO薄膜是由b畴和c畴混合构成,而在外电场作用下b畴发生铁弹翻转成为c畴,这揭示了唤醒效应的一个主要机制。
图 2. Hf0.5Zr0.5O2(HZO)薄膜中,相场模拟得到的极化强度随温度变化曲线及在不同温度下HZO薄膜铁电畴结构
为了从介观尺度揭示“隔离带”结构对畴演化的影响,对比了HZO铁电薄膜和BaTiO3(BTO)铁电薄膜的畴翻转以及畴壁特性。图3(a-c)展示了施加和撤去方形局域电场后HZO铁电畴的演化行为,结果表明:面内尺寸为1 nm的反向畴能够独立翻转并在撤去电场后仍能稳定存在,表明HZO中相邻铁电畴之间的相互作用可以忽略,这种相互作用能通过梯度能系数来量化,这揭示了隔离带在铁电畴动力学中的介观机制。而BTO铁电畴稳定存在的面内临界尺寸为4 nm,3 nm及以下尺寸的铁电畴不能贯穿薄膜并稳定存在,表现出较强的畴间相互作用(图3(d-h))。图3(i-j)表明,HZO具有尖锐的畴壁而BTO的畴壁为扩散型,这也反映了两者间畴翻转行为的显著差异半岛官网。
图3. HZO铁电薄膜中铁电畴的独立翻转及畴壁特性与钙钛矿铁电BTO薄膜的对比
进一步地,为了揭示电场作用下的“隔离带”对畴演化行为的影响规律,可视化了HZO薄膜中铁电畴翻转的动态过程,如图4所示。图4(c-j)展示了电场作用下铁电畴翻转的整个过程,铁电畴形核阶段主导了整个翻转过程,而畴长大过程所需的时间步长几乎可以忽略,且模拟结果与形核受限翻转(NLS)模型一致,因此其极化翻转机制由新畴形核来主导。
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